Stills, Furay e Young si incontrarono a Los Angeles, costituendo il nucleo centrale dei Buffalo Springfield. La band incise tre album (Buffalo Springfield, Buffalo Springfield Again, e Last Time Around) e un singolo di successo, scritto da Stills: For What It’s Worth.
Durante il periodo nei Buffalo, Stills arricchì notevolmente la propria tecnica chitarristica, in cui coesistevano elementi rock’n’roll, blues, country e folk. Lo stile di Stills influenzò anche quello del suo amico Jimi Hendrix e persino diversi autori di musica latino-americana.
Dopo lo scioglimento dei Buffalo Springfield, Stills si unì a David Crosby (ex Byrds) e Graham Nash (ex Hollies) formando i “Crosby, Stills & Nash” (CSN), che divennero poco dopo Crosby, Stills, Nash & Young (CSNY). Fra gli ultimi anni sessanta e i primi anni settanta, CSN e CSNY furono fra le poche formazioni nordamericane a competere in popolarità con i Beatles. Il gruppo incide e suona dal vivo ancora oggi.